采用无过渡金属阴极的钠金属电池(SMBs)对于低成本、高能量密度的储能应用具有重要意义。本文报道了一种策略以提高无金属阴极的能量密度,通过将电解质从死质量转化为储能贡献者。用NaI部分替代电解质中NaClO4,从而增加I3−/I−氧化还原对的电化学反应,以提高电池性能。这里,制备了氮掺杂的氧化石墨烯包覆介孔碳球(N-MCS@GO)作为阴极,通过I3−/I−氧化还原增强SMBs。实验表明:介孔结构通过提供实质性的界面来提高I3−/I−氧化还原对的电化学性能,从而提高电容储能;氧化石墨烯对介孔碳球的自放电有抑制作用,库仑效率由70.4%提高到91.9%。组装成全电池配置,N-MCS@GO在NaI活化的电解质中,可以提供279.6 mAh g−1的容量和459.2 Wh kg−1的能量密度。I3−/I−氧化还原循环1000次后仍能保持其活性,且无明显衰减,凸显了I3−/I−氧化还原增强SMBs的实际应用。
Figure 1. a,b) N-MCS的SEM图像。d,e,g) N-MCS的TEM图像。c) N-MCS@GO的SEM和f) TEM图像。h,i) N-MCS的EDS映射。
Figure 2. a) N-MCS的XRD谱图和b) Raman谱图。c) N-MCS在77 K时的N2物理吸附等温线和孔径分布。d) XPS总谱和e) C 1s和f) N 1s高分辨率谱。
Figure 3.在常规NaClO4电解液中的SMBs性能:a) N-C, b) N-MCS, c) N-MCS@ GO在不同扫描速率下的循环伏安图。d)扩散储能和电容储能循环伏安图的理想模型。e) N-C、N-MCS和N-MCS@GO的电容储能贡献。f)电容储能和扩散储能原理图。
Figure 4.a) N-C、N-MCS和N-MCS@GO在0.5 mV s-1下于NAE-0.05电解液中的循环伏安图。b) SMBs体系中附加的I3 - /I -氧化还原对电化学原理图。
该研究工作由天津大学Xiaohong Sun课题组于2021年发表Adv. Funct. Mater.期刊上。原文:I3–/I– Redox Enhanced Sodium Metal Batteries by Using Graphene Oxide Encapsulated Mesoporous Carbon Sphere Cathode。
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