随着世界化石能源消耗的持续增长与能源日渐枯竭，产生了一系列的环境问题。因此，研发廉价、高效的能量转换及储存体系成为目前研究的热点。

 

锂硫电池以其高理论能量密度和以及正极活性物质单质硫具有廉价易得、储量丰富、环境友好等优势成为新型二次电池的有力竞争者。但是，锂硫电池中可溶多硫化物的穿梭效应降低了电池的使用寿命。针对这一问题，我们利用石墨烯的模板效应，制备了嵌入Fe-Nx活性位的二维网格状氮掺杂多孔碳，并以其修饰隔膜抑制多硫化物的扩散。

 

氮掺杂可以有效的吸附固定多硫化物；而Fe-Nx可以催化促进多硫化物的氧化还原反应；石墨烯诱导产生的二维网络状的结构优势使得材料可以暴露出更多的吸附以及催化活性位点；与此同时，石墨烯的存在也显著提升了材料的导电性能。这些结构与性质的协同作用使得所制备材料修饰的隔膜应用于锂硫电池展现出了优异的电化学性质，1.2 mg cm-2的面载硫量下0.2 C倍率初始放电比容量高达1268 mAh g-1，经过100圈充放电循环后比容量依然保持在1028 mAh g-1，容量保持率高达81%，平均库伦效率在98%左右，具有较高的比容量以及良好的循环稳定。

 

                 

 

Fig 1. 具有Fe-Nx活性位的二维网格状氮掺杂多孔碳的制备过程。

 

                         

 

Fig 2. 不同放大倍数下的SEM图像: (a,b) Fe3C@C，(c,d) Fe3C/Fe-Nx@NPCN和(e,f) NPC。

 

                          

 

 

Fig 3. (a) Fe3C/Fe-Nx@NPCN的TEM图像。(b) Fe3C纳米粒子的高倍HRTEM图像（插图：Fe3C的晶格图像）。(c) Fe3C/Fe-Nx@NPCN的STEM图像以及(d) C，(e) N和(f) Fe的相应元素映射。        

                                                                      

                                              

Fig 4. (a) 具有相同电极Fe3C@C，Fe3C/Fe-Nx@NPCN和NPC的对称电池在3 mV s-1下含有0.2 M Li2S8的电解质中的CV曲线。(b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN对称电池在3 mV s-1时的多循环CV曲线。(c)Fe3C/Fe-Nx@NPCN对称电池在不同扫描速率下的CV曲线。(d) Fe3C@C，Fe3C/Fe-Nx@NPCN和NPC对称电池的电化学阻抗谱。

 

                           

 

 Fig 5. SEM图像： (a) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP的正视图。(b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP的横截面图。

 

                        

 Fig 6. (a,b) Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP，Fe3C@C-PP，NPC-PP和PP电池在0.2 C和0.5 C的电流密度下的循环性能。(c) 在1 C的高电流密度下，不同硫含量(1.2和1.9 mg cm-2)的Fe3C/Fe-Nx@NPCN-PP电池的长期循环性能。 

 

 相关研究成果于2019年由大连理工大学张凤祥课题组，发表在ACS Applied Materials & Interfaces (2019, 11,31860−31868; https://doi.org/10.1021/acsami.9b08962 )上。原文：Nitrogen-Doped Porous Carbon Networks with Active Fe−Nx Sites to Enhance Catalytic Conversion of Polysulfides in Lithium−Sulfur Batteries。

 

新闻来源：https://mp.weixin.qq.com/s/zYQ9LE2HT4nwdJcAL7VcxA